深紫外非线性光学晶体是通过倍频效应实现深紫外激光输出的关键晶体材料,在光电领域具有重要的应用。传统上,对于新型深紫外NLO晶体材料的探索主要集中在π共轭体系。最近,非π共轭体系深紫外NLO晶体材料受到科学家们越来越多的关注。其中,硫酸盐属于非π共轭体系化合物。但是,硫酸盐作为深紫外NLO晶体材料的研究长期被忽略。

非线性光学晶体材料在现代激光科学与技术中占有重要地位。BO3平面基元作为优秀的非线性光学构筑基元被用来设计和合成了系列优秀的非线性光学晶体材料,NO3因其共轭平面结构也被公认为是构筑NLO材料的理想结构单元之一。然而,硝酸盐因非常容易溶于水,使得发展该类化合物作为NLO晶体材料遇到瓶颈。

非线性光学晶体材料在现代激光科学与技术中占有重要地位。长期以来,科学家们一直在追求获得具有更大倍频效应的NLO材料。然而,大的倍频效应常常是和深紫外透过能力是相冲突的。这使得获得倍频效应增强的深紫外NLO材料尤为困难,特别是考虑到深紫外区逼近NLO材料光学透过能力的理论极限。

中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室无机光电功能晶体材料研究员罗军华团队在国家自然科学基金重点项目、国家杰出青年基金、中科院战略性先导专项和研究员赵三根主持的国家自然科学基金面上项目、中国科协青年托举人才工程和福建省杰出青年基金等支持下使用简便的水溶液法,将有利于深紫外透过的碱金属和铵引入到非π共轭硫酸盐体系,制备了两种以[SO4]2-为基本结构单元的深紫外NLO晶体NH4NaLi22和2Na3Li97。其中,NH4NaLi22单晶测试的透光波段可低至186
nm,并且呈现出良好的NLO性能,其倍频效应强度为1.1KDP,同时能够实现相位匹配。这一工作拓展了利用新型非π共轭基元来开发深紫外NLO光学晶体材料,相关研究成果发表在《美国化学会志》(,
2019, 141, 3833-3837)上。

中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室研究员罗军华带领的无机光电功能晶体材料研究团队,在国家杰出青年基金、中科院战略性先导科技专项和海西研究院“团队百人”计划入选者赵三根主持的国家自然科学基金面上和青年基金以及中科院海西研究院“春苗人才”专项和福建省杰出青年基金等项目资助下,成功获得了一种包含三种功能结构基元的新型硝酸盐NLO材料Bi3TeO6OH2。由于三种基元的协同作用,其倍频效应达到了3倍KDP;同时,实验表明该材料具有很高的抗水性,与中科院理化技术研究所研究员林哲帅合作,通过理论计算初步解释了其抗水性的原因。该研究表明多功能基元复合是一种发展具有高抗水性和大倍频效应硝酸盐NLO材料的有效手段,研究结果发表在《德国应用化学》(Angew.
Chem. Int. Ed.
, 2016, DOI: 10.1002/anie.201609876)上。

中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室“无机光电功能晶体材料研究”研究员罗军华带领的研究团队,在国家杰出青年基金、中科院战略性先导科技专项、中科院海西研究院“团队百人”研究员赵三根主持的国家自然科学基金面上项目、福建省杰出青年基金、海西研究院“春苗”人才专项等的资助下,成功获得了一种新型磷酸盐深紫外NLO晶体RbNaMgP2O7,该晶体在723K高温下发生可逆的热致相变,使得其高温相倍频效应增大至低温相的约1.5倍。采用粉末X射线衍射等手段成功确定了其高温相结构;并进一步通过第一性原理理论计算等方法揭示了其倍频效应增强的内在机制。

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