氢键有机框架材料(Hydrogen-bonded organic frameworks,
简称HOF)是一类仅由有机构筑单元通过分子间氢键自组装而构筑的有序框架材料。该类材料不仅具有比表面积高、结构可设计和孔道可调控的特点,而且拥有合成条件温和、溶剂可加工性和易于再生的独特优势。然而,HOF材料的低稳定性严重阻碍了该领域的发展,限制了该类材料的潜在应用范围。

氢键有机框架(Hydrogen-bonded organic frameworks,
简称HOF)具有容易再生、合成条件温和、成本较低等特点,从而使其在气体存储和分离等领域具有广阔的应用前景。然而主要以氢键和π···π
堆积等超分子弱作用构筑的HOF材料具有较差的稳定性,严重制约了HOF材料的应用和发展。

氢键有机框架(Hydrogen-bonded organic
frameworks,简称HOF)具有容易再生、合成条件温和、成本较低等特点,从而使其在气体存储和分离等领域具有广阔的应用前景。然而主要以氢键和π···π堆积等超分子弱作用构筑的HOF材料具有较差的稳定性,严重制约了HOF材料的应用和发展。

氢键有机框架材料(Hydrogen-bonded organic
frameworks,简称HOF)是一类仅由有机构筑单元通过分子间氢键自组装而构筑的有序框架材料。该类材料不仅具有比表面积高、结构可设计和孔道可调控的特点,而且拥有合成条件温和、溶剂可加工性和易于再生的独特优势。然而,HOF材料的低稳定性严重阻碍了该领域的发展,限制了该类材料的潜在应用范围。

在国家自然科学基金项目、中国科学院战略性先导科技专项、前沿科学重点研究项目、国家“青年千人”项目的资助下,中科院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室曹荣课题组和刘天赋课题组合作,通过多重氢键、强π-π相互作用、避免骨架中出现独立的氢键给受体的多重策略,以四羧酸芘为单体,设计合成了一例具有高比表面积、优异的化学和热稳定性以及易再生性的HOF材料。该材料BET比表面积高达2122
m2·g-1,且在浓盐酸中浸泡117天依然保持其骨架的完整性,HOF材料在酸性条件下自恢复的特性被首次发现;同时鉴于该HOF材料无金属、低生物毒性、可产生单线态氧的特点,在首次实现HOF材料尺寸的可控调节的基础上,于材料孔道中引入了抗癌药物阿霉素,该材料在原位细胞实验中成功实现了对癌症的化学光动力学协同治疗,相关结果发表在《德国应用化学》(Angew.
Chem. Int. Ed.,
2018, 57, 7691-7696)上。

在国家自然科学基金、科技部“973”计划、中国科学院战略性先导科技专项和中科院青年创新促进会等基金的资助下,中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室洪茂椿课题组与袁大强课题组通过自主设计合成了一例多孔的、具有金刚石拓扑的五重穿插HOF材料,该材料具有较高的比表面积,优良的水、热稳定性以及易再生性。研究结果表明,当在70
oC活化后,其BET高达2066 m2
g-1,高于绝大多数HOFs材料的BET值。将该样品浸泡在水中24
h后,其BET仅仅降低到1876 m2 g-1。而把样品在180
oC真空活化2小时后,BET仅仅降低了7.8%;当在190
oC真空活化2小时后,BET降低了18%,上述结果证实了其具有超高的热稳定性。然而将190
oC真空活化2小时后样品溶解在少量DMF中,通过旋转蒸发可以快速得到相应的再生材料。经过活化处理后,其BET几乎恢复到初始值(2052
m2
g-1),表明该材料具有易再生性。此外,HOF-TCBP材料对低碳烃类气体具有良好的吸附分离效果。在HOF材料领域,这种兼具多种优良性质的材料是非常罕见的。上述研究成果在线发表在《德国应用化学》上(Angew.
Chem. Int. Ed.
2017mgm娱乐登录地址,, 56,
2101−2104),该工作必将对稳定多孔HOF材料的设计合成起到很好的借鉴作用。

在国家自然科学基金、科技部“973”计划、中国科学院战略性先导科技专项和中科院青年创新促进会等基金的资助下,中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室洪茂椿课题组与袁大强课题组通过自主设计合成了一例多孔的、具有金刚石拓扑的五重穿插HOF材料,该材料具有较高的比表面积,优良的水、热稳定性以及易再生性。

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